压电聚合物因其能将机械压力转化为电能，在自供能传感、可穿戴设备及低功耗功能源等领域备受关注。目前性能最优的压电聚合物聚偏氟乙烯（PVDF）因含氟而存在环境隐患。尼龙-11作为一种非氟化、机械强度高、化学稳定的材料，本身具有压电潜力，但由于其结晶过程难以控制，难以获得具备高性能压电特性所需的特定晶相（δ′相）、长程有序晶体结构、有序氢键网络和偶极取向，其实际应用一直受限。

　　近日，皇家墨尔本理工大学Amgad R. Rezk教授课题组通过一种高效节能的单步电声耦合平台，合成了高度有序、具有卓越压电性能的尼龙-11薄膜。该平台利用兆赫兹级的纳米振幅表面反射体波，在尼龙-11结晶过程中同时诱导了压电δ′相的形成、长程晶体有序化、氢键网络有序化以及偶极排列，从而制造出电压系数创纪录的压电聚合物薄膜。相关论文以“Electroacoustic alignment of robust and highly piezoelectric nylon-11 films”为题，发表在

　　研究团队通过同步辐射原位掠入射广角X射线散射和高分辨率红外光谱技术，实时探测并验证了该电声耦合过程对材料结构的精确调控。如图1所示，该合成平台基于铌酸锂基底上的叉指换能器产生表面反射体波，作用于滴铸的尼龙-11前驱体溶液，驱动其在环境条件下结晶。结果表明，该方法主要依靠SRBW的机械振动分量通过快速溶剂蒸发产生压缩应变梯度，从而驱动δ′相结晶，电场的作用则进一步促进了偶极排列。

　　图1：SRBW合成与表征示意图。 （A）用于合成高度取向δ′相尼龙-11薄膜的SRBW装置示意图。（B）通过SRBW的机电耦合实现材料晶体结构长程有序（导致3方向净偶极极化）的示意图。（C）通过原位同步辐射掠入射广角X射线散射图样（左图，入射角0.12°）确认了上述有序结构；右图展示了方位角分析，用于表征散射图案中德拜-谢勒环的各向异性。（D）薄膜中排列的偶极及分子有序氢键网络示意图。（E）原位同步辐射高分辨率红外光谱中，EM-SRBW尼龙-11的酰胺I和酰胺II带分别向较低和较高波数移动，验证了氢键网络的有序性。

　　对晶体结构的分析显示，与传统溶剂浇铸法制得的薄膜主要呈现γ相不同，经SRBW处理（包括纯机械振动M-SRBW和机电耦合EM-SRBW）的薄膜成功结晶为压电性能更优的δ′相。研究进一步通过原位GIWAXS揭示了薄膜的长程晶体有序性（图1C，图2）。溶剂浇铸的对照样品显示出各向同性的完整德拜-谢勒环，表明晶体随机取向；而EM-SRBW薄膜则表现出部分德拜-谢勒环，其方位角强度分布表明（100）/（010）晶面具有面外取向，同时（001）反射也显示面内有序，证实了SRBW耦合能有效增强晶体的长程有序排列。赫曼取向函数分析定量表明EM-SRBW薄膜具有显著的取向序（图2D）。

　　氢键网络的ordering通过原位红外光谱得到证实（图1D，E）。EM-SRBW薄膜的酰胺I带和酰胺II带分别向低波数和高波数移动，其峰间距减小，表明氢键有序度增强。固态核磁共振显示EM-SRBW薄膜中CH2链段更倾向于反式构象，差示扫描量热法测得其熔点升高，这些结果共同印证了电声耦合促进形成了更紧密、有序的氢键网络，从而提升了材料的热稳定性和机械性能。

　　图2：长程晶体有序性。 （A）表示溶剂浇铸对照样品各向同性与EM-SRBW尼龙-11宏观结构各向异性的同步辐射原位GIWAXS实验示意图。（B）和（C）的二维GIWAXS图案分别显示了溶剂浇铸对照中的随机有序和EM-SRBW薄膜中的长程晶体有序，这通过完整和部分的德拜-谢勒环来证明。（D）通过赫曼取向函数对溶剂浇铸对照和EM-SRBW薄膜的长程晶体有序随时间变化进行定量评估。

　　在偶极取向方面（图3），压电力显微镜分析表明，溶剂浇铸薄膜的偶极随机分布；M-SRBW薄膜在纯机械振动下结晶，偶极出现部分排列；而EM-SRBW薄膜则表现出高度一致的偶极排列，相位信号集中，证实了电声耦合中的电场分量对实现整体薄膜偶极对齐起着主导作用。

　　图3：局部偶极取向分析。 （A）溶剂浇铸对照、（B）M-SRBW和（C）EM-SRBW尼龙-11薄膜的压电力显微镜相位图像（i）、相应的相位分布直方图（ii）以及偶极取向示意图（iii）。

　　宏观压电器件的性能测试结果令人瞩目（图4）。EM-SRBW薄膜表现出最高的压电电荷系数（d33 = 11.4 pC N-1）和创纪录的压电电压系数（g33 = 427 × 10^-3 Vm N-1），其性能超过所有已报道的压电聚合物。在4 GΩ负载下，EM-SRBW器件输出约0.65 V电压，功率密度达12.5 μW cm-3，比M-SRBW样品高出约400倍。此外，该薄膜展现出卓越的机械耐用性（图5），其压缩模量接近块体尼龙-11，并能承受车辆碾压（约14,000 N）的极端负载，在20,000次压缩循环后性能保持稳定。虽然在高温高湿环境下性能会有所下降，但其总体稳定性突出。

　　图4：宏观器件压电性能。 （A）用于表征尼龙-11薄膜宏观压电性能的接触式压缩测试方案示意图（Δ10N载荷，消除接触分离以避免非预期的静电力）。（B）溶剂浇铸对照、（C）M-SRBW和（D）EM-SRBW器件的电流和电荷输出。（E）根据EM-SRBW器件测量的电荷输出计算的压电系数d33。（F）溶剂浇铸对照、（G）M-SRBW和（H）EM-SRBW器件的测量电压及计算功率密度。

　　图5：机械性能、长期耐久性及极端负载性能。 （A）溶剂浇铸对照和EM-SRBW尼龙-11薄膜的压缩模量（Y3）及（B）有效弹性模量（E）映射图（上部）以及代表数据分布的直方图（下部）；弹性模量叠加在原子力显微镜获得的形貌图上。（C）车辆碾压前（上部）和后（下部）通过手指敲击测量的压电输出，显示功能保留。（D）在ΔF = 48 N的接触力下，20,000次加载循环中压电响应的稳定性。（E）EM-SRBW薄膜的压电电压系数g33与其它压电聚合物的对比。

　　本研究展示了一种高效、单步的电声合成策略，成功赋予常见、廉价的尼龙-11材料以超高性能的压电特性。这项技术不仅克服了长期以来制约尼龙-11压电应用的关键材料科学挑战，更因其非氟化、可回收、可生物降解的特性，为开发环境可持续的下一代能量收集和自供能传感解决方案提供了具有强大竞争力的材料选择，有望在柔性电子、物联网和绿色能源领域发挥重要作用。

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